2006年5月28日,金莎发行第二张专辑《不可思议》,专辑由林秋离、毕晓世、许环良创作 ,该张专辑中金莎尝试了抒情、民谣、舞曲、轻摇滚等多种曲风 。专辑发行两个月后,金莎收获了第一个奖项,歌曲《平行线》获得中国原创音乐流行榜季选十大金曲奖。8月30日,凭借专辑金莎还入围马来西亚娱协奖。12月31日,与阿杜、林宇中共同参加马来西亚跨年演唱会 。
2007年3月,海蝶音乐将金莎从中国大陆推向台湾市场,推出精选辑《不可思议金选》,专辑集合了之前发售的两张专辑中部分曲目;在推出歌曲的同时,金莎还参加了台湾综艺节目《我猜我猜我猜猜猜》《娱乐百分百》的录制;同月,金莎凭借专辑《不可思议》,在百事音乐风云榜提名名单中入围最佳女歌手、最佳歌曲、最佳编曲等7项提名 。6月1日,金莎发行第三张专辑《换季》,专辑为轻摇滚曲风,收录了《大小姐》《最后一个夏天》等10首歌曲,专辑中金莎还首次在专辑同名歌曲《换季》中尝试了编曲 。11月,金莎还客串出演了喜剧电影《命运呼叫转移》。
2008年,金莎开始向影视方面发展。8月,与刘恩佑、杨贵媚、杨烁搭档主演了现代励志电视剧《幸福的眼泪》,剧中金莎饰演一位身患绝症的坚强女孩何童瑶 ,同时金莎还演唱了该剧的主题曲、插曲和片尾曲。同年,金莎还拍摄主演了都市偶像剧《大城市小浪漫》 。同年,搭档谢霆锋、容祖儿、羽泉、林俊杰、阿杜、汪峰、孙燕姿、陈奕迅、任贤齐等演唱奥运倒计时100天主题歌《北京欢迎你》 。2009年,金莎将演艺重心重新回归到音乐 ,2月14日,发行情歌单曲《这种爱》 。11月,金莎获第七届东南劲爆音乐榜内地最受欢迎女歌手提名。
2010年1月,金莎首次参演古装电视剧,在蒋家骏执导的神话爱情电视剧《神话》 ,饰演性格内向含蓄对爱执着、率真的吕素,并为该剧创作和演唱了插曲《星月神话》。《神话》播出后,首播三日平均收视率达3.13%,金莎饰演的吕素也受到观众的关注。2月4日,金莎发行单曲《最近好吗》,表达了自己对爱情不人云亦云的态度。6月,参加湖南卫视挑战类综艺节目《一呼百应》的录制,挑战成功获得超过4000人来看自己的见面会 。10月15日,发行第四张专辑《星月神话》,专辑中金莎创作了4首歌,首次参与了专辑的制作担任监制 。12月,金莎受邀担任第三届音乐风云榜新人盛典颁奖嘉宾 。
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