接着，刘亦菲又与黄晓明搭档出演《神雕侠侣》，在剧中饰演了清丽脱俗、容颜倾世且不食人间烟火的小龙女一角，清纯形象更加深入人心。
2008年起，凭借电视剧积累的超高人气，刘亦菲开始在影视领域全面发展，并将其演艺事业的重心转向大银幕。
与成龙、李连杰合作出演了首部好莱坞电影《功夫之王》，在片中饰演武功高强、冷艳夺目的女一号金燕子。
与古天乐领衔主演《新倩女幽魂》，并在片中饰演妩媚动人的狐妖聂小倩。
在《鸿门宴》中饰演能歌善舞、倾国倾城的美人虞姬。
此外，刘亦菲还演唱了电影插曲《楚歌》。
主演古装武侠动作片《四大名捕》，刘亦菲在片中饰演了心思缜密、才智过人的女版无情一角，是不是有不一样的感觉？
在古装历史片《铜雀台》中，刘亦菲首次挑战一人分饰两角，饰演了绝美神秘、为刺曹而生的杀手灵雎和绝色美女貂蝉。
凭借在该片中的表现她获得了第五届澳门国际电影节最佳女主角奖，此外，她还演唱了电影主题曲《等雪来》。
在都市爱情片《露水红颜》中饰演了本性善良且美丽动人的贵族小姐邢露，刘亦菲回归现代题材。
与宋承宪搭档主演都市爱情片《第三种爱情》，刘亦菲在片中饰演了美丽知性的高冷女律师邹雨，轻松俘获宋承宪欧巴。
并凭借该片获得第16届华语电影传媒大奖最受瞩目女演员。
