显庆四年（659年），受任安抚大使，再次西征，至叶水，围马保城，迫降叛乱的铁勒思结部首领都曼等，安定葱岭以西。再迁左武卫大将军。

显庆五年（660年），以神丘道大总管统帅十万唐军征伐百济，擒其王扶余义慈，灭百济。晚年受任凉州安集大使，防御吐蕃。

乾封二年（667年），苏定方在边疆病逝，终年七十六岁（一作六十七岁）。册赠左骁卫大将军、幽州都督，谥号“庄”。

苏定方一生驰骋疆场数十年，北击颉利，西灭突厥，东平百济，南镇吐蕃，纵横万里，“前后灭三国，皆生擒其主”，西域诸国震慑降服。唐朝立国二百八十九年，其广袤疆域至高宗朝达到了巅峰，唐朝的声威随之播及西北边隅和东方遐邦，既为中原的稳定繁荣奠定了基础，同时也促进了各民族的经济文化交流，对现今中国版图的形成作出了重要贡献。

苏定方不仅英勇盖世，且为人正直。当王文度杀降谋财时，“唯定方一无所取”；在灭亡西突厥后，苏定方让“诸部各归所居，通道路，置邮驿，掩骸骨，问疾苦，画疆场，复生业，凡为沙钵罗所掠者，悉括还之，十姓安堵如故”；都曼投降时，苏定方曾答应饶他性命，为信守诺言，他顿首乞求唐高宗免其死罪，以保全信义。在人生的最后时光，苏定方依然以七十多岁高龄镇守在吐谷浑战场的最前线。

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